我校卿志和博士課題組在國際化學頂刊《德國應用化學》發表兩篇論文

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2021-09-18 来源:科學研究部

在生物学里,核酸分子承担遗传信息载体的功能。另外,由于核酸分子信息量大、易化学合成、易信号标记、可编码属性、良好的识别能力以及明确的结构参数,它在探针构建、材料制备、医学诊疗等多个领域展现出了优异的性能,具有高的科學研究价值和应用潜力,吸引了广泛的研究兴趣。其中,核酸分子包含丰富的功能位点(-P-OH, -N, -O等)、納米幾何結構及獨特的構型,爲它與其它物質的相互作用提供了有效作用位點。尤其核酸-金属相互作用种类丰富、机理各异,在作用机理阐释和探针应用方面还存在诸多调整。近年来,長沙理工大學化学与食品工程学院卿志和博士课题组围绕核酸-金屬化學及探針構建這一主題,針對其中的具體科學問題開展了較爲系統的研究,並取得了階段性新進展,近期在國際化學頂刊《德國應用化學》連續發表兩篇論文。

首先,基于DNA探針在鉑納米顆粒表面的高穩定性修飾和高保真信號釋放的前期研究基礎(Zhihe Qing, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 14044-14048; Zhihe Qing, et al. CCS Chem. 2020, 2, 1217–1230),卿志和博士課題組發展了一種細菌感染激活的納米酶,在生理條件下同時打破局部pH和過氧化氫的限制,提高慢性傷口部位的抗菌效果。選取糖尿病傷口感染爲研究模型,以DNA分子(細菌特異性核酸適體)功能化的鉑納米酶、葡萄糖氧化酶和透明質酸爲組裝單元,構建透明質酸酶(HAase)激活的納米酶膠囊(APGH)。APGH在受感染的傷口中被細菌分泌的透明質酸酶激活,之後納米酶通過表面修飾的核酸適體與細菌結合,葡萄糖氧化酶催化糖尿病傷口中高濃度的葡萄糖氧化,降低pH,補充過氧化氫,鉑納米酶在細菌表面原位生成·OH,提高了化動力學殺菌效果。APGH的活性轉化與抗菌作用在體外實驗和糖尿病傷口抗菌實驗中得以驗證。這種通過調控生理微環境以增強納米酶活性的策略具有通用性,對促進納米酶的生物學應用具有重要意義(Scheme 1)。該工作以“A Glucose-Powered Activatable Nanozyme Breaking pH and H2O2 Limitations for Treating Diabetic Infections”爲題,于2021810日發表在國際化學領域頂刊Angewandte Chemie,並入選VIP論文(Very Important Paper)和封面成果(Frontispiece),並被期刊官媒作新聞(News)报道。文章共同第一作者是長沙理工大學硕士生陈丽芳、硕士生邢硕晖和雷艳丽博士,通讯作者是卿志和副教授和杨荣华教授。文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202107712

隨後,基于核酸編碼金屬納米材料的研究基礎(Zhihe Qing, et al. Nano Today 2021, 36, 101021-101042; Zhihe Qing, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 9719-9722),卿志和博士課題組發展了一種Zn2+配位驅動的RNA納米組裝方法,實現功能RNA分子(mRNAmiRNA等)的細胞內高效遞送。該方法操作簡單,只需要將RNA分子和Zn2+95℃下混合,即可獲得具有球形形貌的納米顆粒。由于高溫消除了RNA複雜的二級結構,因此,該方法適用于不同組成、長度(從20到近1000個核苷酸)和結構的功能性RNA的包載,突顯了其普適性。此外,相較于脂質體、陽離子聚合物、無機納米載體等常用的RNA納米載體,Zn2+配位驅動組裝的RNA納米顆粒具有優異的RNA包載量和轉染效率。更重要的是,凝膠電泳、熒光光譜和ESI質譜等結果表明,包載的RNA保持了其結構的完整性;通過考察合成的綠色熒光蛋白基因mRNA納米顆粒和抑癌miRNA納米顆粒的生物學性能,發現Zn2+配位驅動的纳米组装体能够维持包载RNA的生物學功能,發揮高效的熒光信號報告作用和抗腫瘤作用(Scheme 2)。該工作以“Zn2+-Coordination-Driven RNA Assembly with Retained Integrity and Biological Functions”爲題,于2021817日發表在國際化學領域頂刊Angewandte Chemie,並被中國科學網和德國Willey數據庫公衆號(WilleyChem)采訪報道。文章共同第一作者是鄒振博士和碩士生賀麗蓓,通訊作者是卿志和副教授和楊榮華教授。文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202110404

 

附:課題組近年取得的代表性成果(10篇):

[1] Lifang Chen, Shuohui Xing, Zhihe Qing*, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, DOI: 10.1002/anie.202107712.

[2] Zhen Zou, Libei He, Zhihe Qing*, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2021, DOI: 10.1002/ange.202110404.

[3] Fengzhou Xu, Taiping Qing, Zhihe Qing*. Nano Today 2021, 36, 101021-101042.

[4] Zhihe Qing*, Jinlei Hu, Jingyuan Xu, et al. Chem. Sci. 2020, 11, 1985-1990.

[5] Zhihe Qing*, Jingyuan Xu, Jinlei Hu, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 11574-11585.

[6] Zhihe Qing, Guoyan Luo, Shuohui Xing, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 14044-14048.

[7] Zhihe Qing*, Ailing Bai, Lifang Chen, et al. CCS Chem. 2020, 2, 1217-1230.

[8] Zhihe Qing, Xiaoxiao He, Dinggeng He, et al. Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 9719 -9722.

[9] Zhihe Qing*, Lixuan Zhu, Xiaoxuan Li, et al. Environ. Sci. Technol. 2017, 51, 11884-11890.

[10] Changhui Liu, Weiju Chen, Zhihe Qing*, et al. Anal. Chem. 2016, 88, 3998-4003.

(文/卿志和  /曹忠)

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